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1結(jié)果與分析

通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,熟料中含有極少量未分解的碳酸鹽和未燃燒的有機(jī)碳.使用同位素可以確定無機(jī)碳和有機(jī)碳是來源于生料還是燃煤,但使用該法費(fèi)用將大幅增加.如分別考慮生料、熟料、燃煤和窯灰中的無機(jī)碳和有機(jī)碳,則可以規(guī)避該問題,使結(jié)果更為準(zhǔn)確.

1.1新型干法碳排放分類的結(jié)果分析與排放因子測算使用23條新型干法生產(chǎn)線的樣品數(shù)據(jù)對校正后的結(jié)果進(jìn)行分析與排放因子測算.由于新型干法窯的窯灰大部分都會入窯,而旁路放風(fēng)粉塵的成分又近于熟料[25],因此新型干法窯的排放因子只考慮窯尾生料、窯頭熟料和燃煤中的無機(jī)碳和有機(jī)碳含量即可.新型干法窯的生料、熟料和燃煤中的無機(jī)碳和有機(jī)碳含量及分析見表2.在考慮碳酸鹽分解率和有機(jī)碳燃燒率之后,所得我國新型干法工藝的無機(jī)碳排放因子為522kgCO2/tcl,有機(jī)碳排放因子為265kgCO2/tcl,碳排放因子為787kgCO2/tcl,該結(jié)果較主流分類的結(jié)果832kgCO2/tcl低近50kgCO2/tcl.

1.2立窯碳排放分類的結(jié)果分析與排放因子測算立窯屬于高能耗、高污染的落后工藝,但是由于我國地域幅員遼闊,各地經(jīng)濟(jì)發(fā)展和資源存儲、開采情況不平衡,該種生產(chǎn)工藝仍存在于我國的部分省市區(qū).立窯生產(chǎn)企業(yè)用13條生產(chǎn)線進(jìn)行樣品分析與排放因子測算,立窯生料、熟料和窯灰的無機(jī)碳、有機(jī)碳含量及分析見表3.如前所述,由于立窯生料中燃煤的配入,全黑生料中的有機(jī)碳會較白生料、半黑生料或新型干法生料的有機(jī)碳高很多,對45個全黑生料樣本(包括其他生產(chǎn)線的全黑生料樣本)數(shù)據(jù)進(jìn)行單樣本t檢驗(yàn),全黑生料有機(jī)碳含量的95%置信區(qū)間為5.47%~6.19%,平均值為5.83%,其統(tǒng)計(jì)分析見圖2.校正后計(jì)算得我國立窯工藝的無機(jī)碳排放因子為505kgCO2/tcl,有機(jī)碳排放因子為334kgCO2/tcl,碳排放因子為839kgCO2/tcl,該結(jié)果較主流分類921kgCO2/tcl低近90kgCO2/tcl.通過上述的標(biāo)準(zhǔn)偏差可看出,不同廠家或不同生產(chǎn)線的窯灰中碳酸鹽含量相差較大.13個窯灰樣品中的碳酸含量的變異系數(shù)為44.14%.因此,不同生產(chǎn)線的窯灰煅燒程度相差較大.

2討論

2.1燃煤中的碳含量水泥用煤分析主要包括水分、灰分、揮發(fā)分、發(fā)熱量和全硫以及煤灰成分等,通常不涉及煤中有機(jī)碳和無機(jī)碳的問題.煤中碳酸鹽二氧化碳的含量一般為0~3.5%.如考慮煤中的碳酸鹽二氧化碳,那么煤燃燒的CO2排放量計(jì)算公式應(yīng)為:EFCO2=(COC×44/12+CIC×44/60)(其中COC為生產(chǎn)單位熟料所需燃煤中的有機(jī)碳;CIC為生產(chǎn)單位熟料所需燃煤中的碳酸鹽;44/60為碳酸鹽到CO2的轉(zhuǎn)換系數(shù)).因此,如果按照EFCO2=Cdef×44/12[27]來計(jì)算煤燃燒的CO2排放量會使結(jié)果偏大.燃煤灰分的鈣、鎂和碳酸鹽回歸分析表明(n=19),R2=0.129擬合質(zhì)量較差,但是灰分鈣、鎂和燃煤碳酸鹽均符合正態(tài)性檢驗(yàn)(P=0.122)和常數(shù)方差檢驗(yàn)(P=0.461).因此,煤中的鈣和鎂還會以其他形式存在,例如鈣會以硫酸鹽(主要是石膏)、磷酸鹽、硅酸鹽和有機(jī)狀態(tài)存在,鎂會存在于黏土礦物中或以有機(jī)態(tài)存在[28].該問題也說明了對直接排放進(jìn)行校正后來進(jìn)行碳排放因子測算的合理性.

2.2熟料的燒失量及其中的碳酸鹽和有機(jī)碳燒失量是物料在水泥窯煅燒過程中失去結(jié)晶水,碳酸鹽分解釋放CO2,硫酸鹽分解釋放SO2以及有機(jī)雜質(zhì)被排出后物量損失的過程.圖3為新型干法窯和立窯的生料和窯灰燒失量與有機(jī)碳和碳酸鹽二氧化碳之和的關(guān)系對比圖.由圖3可知,窯灰的燒失量與有機(jī)碳和碳酸鹽二氧化碳之和的線性關(guān)系(R2=0.9707)要高于新型干法窯(R2=0.0270)和立窯(R2=0.0902)生料的3種化學(xué)成分的線性關(guān)系,這可能與不同生料樣品間的揮發(fā)損失相差太大等因素有關(guān);由圖3還可看出,無論是新型干法還是立窯,不同生產(chǎn)線間的生料燒失量都相差無幾,所以除生產(chǎn)單位使用替代原料和替代燃料等特殊情況外,企業(yè)間的生料配料相差不多.由于窯灰相當(dāng)于10%~20%的熟料成分,其中的結(jié)合水等揮發(fā)物質(zhì)幾乎不存在,因此可將熟料燒失量近似看成碳酸鹽二氧化碳和有機(jī)碳之和.對87個新型干法和57個立窯熟料樣本(含上述23新型干法生產(chǎn)線和13條立窯生產(chǎn)線的熟料樣品)進(jìn)行單樣本t檢驗(yàn).結(jié)果表明,兩種水泥窯熟料燒失量的95%置信區(qū)間分別為0.45%~0.65%和1.12%~1.65%.由此可見,立窯熟料燒失量明顯高于新型干法窯熟料燒失量,并且與立窯熟料的無機(jī)碳和有機(jī)碳含量均高于新型干法窯熟料的無機(jī)碳和有機(jī)碳含量(表2和3對比)趨勢相一致.對于新型干法窯,熟料中碳酸鹽和有機(jī)碳的存在應(yīng)該與生料的粉磨粒度,預(yù)分解窯內(nèi)物料的運(yùn)動速度、停留時間和物料填充以及回轉(zhuǎn)窯內(nèi)的鼓風(fēng)情況(如窯內(nèi)氣體流速和企業(yè)所處的緯度、海拔-緯度、海拔高,氧氣稀薄,鼓風(fēng)量需增大)、傳熱(包括燃料、物料、窯襯和窯皮之間)等因素有關(guān)[29];對于立窯工藝,其巨大的能量損耗和料球的物理性質(zhì)、窯內(nèi)流場、溫度場等原因都可能導(dǎo)致燃料的不完全燃燒[30],生料成球不理想、鼓風(fēng)較差和卸料較快等原因應(yīng)該是熟料中存在碳酸鹽和有機(jī)碳的主要原因.熟料中無機(jī)碳和有機(jī)碳的存在表明,對直接排放進(jìn)行校正后再進(jìn)行碳排放因子測算會更合理且更準(zhǔn)確.

3結(jié)論

對水泥熟料的定量分析表明,熟料中確實(shí)含有少量或微量的碳酸鹽和有機(jī)碳,并且可視熟料燒失量為碳酸鹽二氧化碳和有機(jī)碳之和,如果不考慮其中的碳酸鹽和有機(jī)碳會使計(jì)算結(jié)果偏大;對新型干法窯燃煤樣品(煙煤)進(jìn)行碳酸鹽分析,結(jié)果表明其中的碳酸鹽二氧化碳平均含量約為1.4%,如果把其中的碳全部按有機(jī)碳形式來計(jì)算,也會導(dǎo)致結(jié)果偏大.因此,若要精確測算水泥生產(chǎn)碳排放因子,則有必要區(qū)分其中的無機(jī)碳和有機(jī)碳.將現(xiàn)有的主流分類進(jìn)行校正后再進(jìn)行碳排放因子的測算,既可以不采用同位素方法就直接對熟料中存在的無機(jī)碳和有機(jī)碳進(jìn)行扣除,又可以對燃煤中的無機(jī)碳和有機(jī)碳進(jìn)行區(qū)分.

作者：耿元波魏軍曉沈鐳岑況單位：中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所中國地質(zhì)大學(xué)地球科學(xué)與資源學(xué)院